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张慈中的装帧设计涵盖类别众多，他将理论和实践相结合，洋为中用、古为今用，在装帧设计中融入中国元素。同时，把纸张、油墨、印刷等装帧材料和印刷工艺进行改良创新，在中国装帧材料和印刷手法的研发过程中，将两者有机结合在一起，填补和提升了中国书籍印制的多项空白和整体质量。此外，他努力培养年轻人，毫无保留地传授知识和经验。

20世纪50年代初，张慈中首创了长宋体字彩神购彩，被收录到国家字体库。在《马克思画传》的封面设计上，他用毛笔画出了铜板雕刻的效果，被德国同行称赞“中国画家了不起”。1983年他带队出访欧洲，回国后立即向有关部门建议在各大院校开办普及电脑知识专业课彩神购彩，并提出将电脑教学和电脑艺术设计引入大学教育。他在北京印刷学院创办了中国第一个电脑平面设计艺术系，为国家培养出第一批专业电脑设计艺术人员。